六七十年代大规模核试验至今依然造成大气层核辐射增加,甚至可以用来测试生物的年龄
1945 年 7 月 16 日,美国在新墨西哥州的荒漠中爆炸了人类第一颗原子弹“The Gadget”,这也是有记载的人类第一次核武器试验。早期的核武器试验以及两次核武器投入实战都是在大气层中进行的,截止到 1960 年,美、苏、英三个掌握核技术的国家已经进行了超过两百次核试验,总爆炸当量超过人类之前所有战争释放的 TNT 当量之和。科学家们很快就发现,大气层核试验造成了严重的生态后果。一般大气层核试验的引爆地点包括地面靶标、高塔顶部、飞机投掷、气球悬挂和火箭发射等,高度从地面到对流层不等。爆炸产生的放射性残留物不仅落在当地,还随着大气环流进入到全球环境中,造成世界范围内的放射剂量的上升。为了避免进一步军备竞赛和防止大气层核试验造成更严重的放射性污染,1963 年 8 月美、苏、英三国在莫斯科签订《部分禁止核试验条约》,禁止了除地下核试验之外的一切核试验。这一条约遏制了大气层中放射性物质的增长,但法国和尚未爆炸原子弹的中华人民共和国并未签字。1974 年法国停止了大气层核试验,1980 年中国结束了最后一次大气层核试验,标志着人类大气层核试验的结束,此后各国只进行地下核试验。1996 年,各主要有核武器国家签署《全面禁止核试验条约》,此后除了印度、巴基斯坦和朝鲜在国际社会强烈抗议下分别进行了数次地下核试验之外,人类核试验基本停止。
大气层核试验的一个重要后果是使得放射性同位素在世界范围内的丰度显著上升。放射性同位素的来源主要包括三方面:核试验的原料如 238U、239Pu 等核素;核裂变的产物如 140Ba、137Cs 等核素;核聚变的产物如 3H(T)、14C 等核素。一方面由于大气环流的运行,另一方面由于主要核试验场地位于世界各地,南北半球、沙漠海洋都有分布,如图 1 所示(美国在内华达沙漠和马绍尔群岛、苏联在新地岛和哈萨克斯坦的塞米巴拉金斯克试验场,英国在澳大利亚和圣诞岛,法国在阿尔及利亚,中国在罗布泊),核试验产生的放射性同位素很快扩散到世界各地。以 14C 为例,国际原子能机构(IAEA)根据联合国关于原子辐射影响的科学委员会(UNSCEAR)报告估计,核试验释放的 14C 给全球总计带来的放射性活度高达2.2×1017 Bq(Gonzalez,1998)。对比中国国家标准《食品中放射性核素通用行动水平》中规定,每千克一般食品中 14C 的放射性活度不能高于 104Bq(武权等,2012),可见核试验释放的 14C 放射性水平已经相当可观。
由于碳元素的特殊重要性,在1940年发现 14C 后不久,对环境中 14C 自然本底含量及其历史水平的研究就已经开始。天然本底的 14C 主要通过宇宙射线带来的中子被高层大气中的 14N 吸收产生,并以 14CO2 等形式迁移到大气层底部,并进而进入生物圈、水圈和岩石圈。近一万年以来,14C 的产生与衰变长期随宇宙射线通量涨落在一定范围内涨落(Damon等,2000)。进入工业革命时代后,大气层中 14C 的含量呈现下降趋势,这是由于人类大量燃烧化石燃料造成的 Suess 效应:来自远古生物遗体的化石燃料距今年代远超过 14C 的半衰期,其中的 14C 已经基本衰变消失,因此化石燃料燃烧后释放的 CO2 相当于稀释了大气中原本含有的 14CO2(Tans等,1979)。到 1950 年,大气中 14C 的含量相对于 1850 年的平均含量已经下降了 2.0%。但很快,核试验积累的 14C 就造成大气层中 14C 含量的急速上升。从 1950 到 1963 年全面停止大气层核试验期间,对流层中的 14C 含量增加了将近一倍,造成了一个非常显著的峰值,这被称为 14C 含量的“Bomb Pulse”(核爆突跃),如图 2。此后,由于大气层核试验的停止和生物圈、水圈以及岩石圈的吸收,14C 在大气层中含量以指数形式减少,半衰期约为十一年(Hua 等,2004)。
由于受到季节、大气环流和生物活动的复杂影响,不同季节、不同地点的 14C 含量存在差异。图中显示将全球 32 个观测点的夏季观测数据加权平均得到的全球夏季平均值,以及以新西兰的 Wellington 代表南半球和以奥地利的 Vermunt 代表北半球的夏季观测数据。数据来自 Hua 等(2004)。
大气层中 14C 的产生自然导致海洋、陆地和生物体内 14C 含量的升高。这种升高来自于地球碳循环导致的积累。进入大气层的 14C 并非因衰变而逐渐减少(14C 的半衰期是 5730 年,远远大于上述事件的时间尺度),而是由于海洋和生物对 14CO2 的吸收或交换而发生的减少。海洋以碳酸或碳酸盐的形式将 14CO2 固定在深海中,植物通过光合作用将 CO2 固定为碳水化合物,动植物还可以通过呼吸作用与大气层交换 14CO2。实验和模型证实,大气层核试验产生的 14C 首先在平流层积累,之后通过大气环流和对流交换扩散到对流层,进而在大洋和生物圈中富集(Levin 等,2000)。二十世纪五十年代以来对世界各地的树轮进行逐年 14C含量测定的结果显示,树轮中显示的 14C 含量增高的比例和趋势基本与大气层中的比例和趋势一致(Hua 等,2004)。对人类头发和血样的 14C 分析也给出同样类似的结果(Nydal 等,1971)。
对传统放射性碳元素测年法而言,大气层和生物圈内的 14C 含量的异常升高对测年准确性是不利的。根据 14C 衰变一级反应的动力学积分方程 ln(c/c0)=-kΔt(其中 c 是生物样品在测定时的 14C 丰度,c0 是其停止与环境碳交换时的环境 14C 丰度,k 是速率常数,Δt 是样品距今的时间)不难发现,14C 含量的异常升高造成实际 c0 值的异常升高。然而,也正因为这一异常升高的存在,使得 14C 定年法可被用于过去无法应用的一些场合。这是因为,大多数生物的正常寿命远远小于 14C 的半衰期,这使得利用 14C 标记生命体的年龄和发育基本上是不可能的。但如果环境给生物体造成一个 14C 含量的突增和随后的弛豫过程,并且这一突增和弛豫的时间尺度与研究对象的时间尺度可以比拟,就可以利用这一过程的表观动力学行为分析此类问题。“Bomb Pulse”正是满足条件的环境扰动,它造成生活在 1955 年之后的不同年龄的生物样本具有不同的 14C 丰度(Geyh,2001),从而为确定这些样本的年代提供了条件。根据 14C 衰变的方程计算得到的北半球不同年份的生物样品中 14C 含量随年份变化如图3所示。计算结果说明,14C 衰变的慢弛豫使得样品保存了它与环境停止碳交换时的 14C 含量信息,而后者可以依据监测数据精确标定,这实际上相当于标定了样品的年代。不仅如此,由于 14C 来自环境本底的自然增加,这一标记对生物样品完全无损伤、无干扰,忠实反应了真实情况下的生命现象,研究者只需要借助诸如加速器质谱(AMS)之类的快速高分辨质谱分析手段,辅之以适当的数学建模(Bernard 等,2010),就可以解决问题,有人将这类研究命名为“Bomb Pulse Biology”(Falso 等,2013)。
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